一、大气中的颗粒物质(论文文献综述)
田雨,潘小乐,姚维杰,刘航,张宇婷,雷山东,孙业乐,李杰,辛金元,曹军骥,王自发[1](2022)在《基于颗粒物光学检测技术的大气沙尘气溶胶形貌、混合态研究进展》文中提出大气中的沙尘气溶胶颗粒物会通过与太阳辐射相互作用、参与云的形成过程等,对气候系统产生强烈影响。对流层中的沙尘气溶胶通常是含有各种粒子成分的不均匀混合物,只有通过详细了解单个沙尘粒子的理化特性才能充分认识其对气候的影响效应。基于此,对过去20年基于光学方法对大气沙尘气溶胶观测分析的研究进行了全面的综述。回顾了利用电子显微镜、激光雷达以及单颗粒质谱等光学技术的研究成果,简要介绍了基于扫描电镜和能谱、偏光特性、非对称因子等的观测分析技术,并讨论其优缺点;总结了沙尘气溶胶形貌、混合态特征研究,讨论其参与大气物理化学过程的主要方式;讨论了污染沙尘的光学性质、吸湿特性及成核能力,这些特性都对气候变化和预测有重要影响。大气中的沙尘气溶胶是复杂多样的,如何将精确的单粒子分析技术和快速响应的在线检测技术结合将是未来大气探测的研究重点,这些研究成果也将进一步扩展到气溶胶的环境和气候影响研究,以及人类健康风险评估中。
张剑[2](2021)在《不同大气污染条件下气溶胶的来源及单颗粒的老化机制研究》文中指出一直以来,空气污染是我国严峻的环境问题之一。尽管近年来我国一次污染物的排放量在一系列减排措施下有所下降,但在不利的气象条件和污染物的大气输送下,我国仍会出现不同程度的空气污染。目前对于大气污染的研究主要集中于某类污染事件下气溶胶的来源和老化,而对于不同大气污染条件下气溶胶的来源和单颗粒的老化机制研究还比较缺乏。本文针对东北地区与华北平原的冬季灰霾气溶胶、城市与背景地区的长距离输送气溶胶和长三角典型特大城市(杭州市)灰霾与新冠肺炎大流行期间的气溶胶进行理化特性分析,探究并对比了它们的主要来源及单颗粒的老化机制。在东北地区与华北平原的区域灰霾事件中,有机物和二次无机离子是PM2.5的主要成分,且东北地区有81%-96%的气溶胶含有焦油球颗粒,而华北平原有74%-80%的气溶胶含焦油球颗粒。这些大量的焦油球颗粒主要来源于这两个区域中农村地区的散煤燃烧。然而,在东北地区的长距离输送灰霾事件中,本研究发现有机物成为了PM2.5的主导成分(53%-60%),且K+浓度增加了2倍之高。此外,富钾与焦油球混合的颗粒也从4%-5%大幅增加至50%-52%。这些大量的富钾与焦油球混合的颗粒主要来源于农业生物质露天焚烧的长距离输送。因此,相对于华北平原,东北地区散煤和生物质燃烧对冬季灰霾形成的贡献较大。透射电镜分析进一步表明,大气非均相化学反应是东北地区和华北平原灰霾气溶胶主要的老化途径。冬季城市站点长距离输送的气溶胶主要为含焦油球颗粒(71%-96%),而夏季高山背景站点长距离输送的气溶胶则主要为含黑碳颗粒(47%)。城市大气中长距离输送的焦油球颗粒主要来源于燃煤和生物质燃烧,而高山背景大气中长距离输送的黑碳颗粒则主要来源于机动车尾气排放。含焦油球颗粒在长距离输送中经历了复杂的老化过程。大气非均相反应可能促进了二次气溶胶在焦油球颗粒上的形成,并导致焦油球颗粒从部分包裹状态转变为完全包裹状态,进而影响其云凝结核活性和光学特性。透射电镜结合冷冻电镜分析表明,黑碳在长距离输送和老化中经历了再分配过程。含黑碳颗粒中无机盐与有机物的相分离能够使黑碳从无机盐核再分配进有机包裹层中,从而改变其光学特性和气候效应。黑碳的再分配取决于有机包裹层厚度与黑碳粒径的比值。对比城市与背景大气中的含黑碳颗粒,本研究发现城市大气中的黑碳主要分布在无机盐中(88%),而背景大气中的黑碳则主要分布在有机包裹层中(64%)。这两个地区中黑碳混合位置的差异主要归因于有机包裹层厚度与黑碳粒径比值的不同。长三角典型特大城市—杭州市灰霾期间的气溶胶主要为NO3-。灰霾期间较高的NO3-/SO42-(>2)表明移动源(如机动车)对PM2.5的贡献占据主导。随着杭州市在新冠肺炎大流行期间对移动源的严格限制,NO3-大幅下降了56%-68%,而SO42-基本保持不变并成为PM2.5的主导成分,同时NO3-/SO42-明显下降(<1),表明固定源在此期间占据主导。因此,为进一步减轻长三角特大城市的空气污染,长三角地区应在当前机动车排放的基础上制定更严格的标准来减少NOx的排放。WRF-Chem模拟结果表明在杭州市新冠肺炎大流行期间,白天HOx自由基的增加促进了SO2和NOx的气相反应,而夜间O3和NO3自由基的增加促进了多相化学反应。透射电镜分析表明,杭州市灰霾期间二次气溶胶的形成机制可能更多为非均相化学反应。本论文探究了不同大气污染条件下气溶胶来源及单颗粒老化机制的差异,这些信息能够为治理不同类型的大气污染和评估颗粒物潜在的气候及人体健康效应提供科学依据。
徐言[3](2021)在《北京市气溶胶物理光学特征及潜在来源分析》文中认为本文首先介绍了大气污染的背景以及气溶胶研究的意义,概述了卫星遥感气溶胶的发展历程,利用卫星遥感宏观观测分析我国气溶胶十年间的主要分布位置,以此确定研究区为北京市;其次在前人研究基础上结合地基数据,根据季节详细分析北京地区各物理、光学参数变化规律以及相互之间的关系,并在此基础上总结归纳了北京地区十年间的气溶胶类别以及辐射效应变化;最后结合气象资料利用HYSPLIT模型,采用后向轨迹模式聚类、潜在源分析等方法,按季节分析大气污染变化过程,分别就六大污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3及CO)的浓度变化规律模拟潜在污染源,为北京地区的大气颗粒物污染的防治工作提供数据支持。研究结果表明:2005-2015年间北京地区AOD平均值2006年最高为0.97,2009年最低为0.70,十年间总的变化呈缓慢下降趋势。地表辐射强迫年平均为-84.3±11.52 w/m2,大气气溶胶年平均辐射强迫值为50.96±10.02 w/m2,大气层顶部辐射强迫年平均为-33.34±3.65 w/m2。十年间北京地区主要为粗模态与细模态混合存在,主要为强吸收性和中吸收性细模态大气颗粒物,几乎不存在非吸收性粗模态大气颗粒物,吸收与非吸收的混合型大气颗粒物中非吸收性粗细大小混合颗粒物同样较少。大气颗粒物以前向散射为主,散射相函数季节变化不明显。四季变化中,春季粗、细模态气溶胶粒子散射吸收的变化最多,其中吸收性混合型以及粗模态颗粒物占40%。夏季主要是非吸收性细粒子和弱吸收性细粒子气溶胶为主,四季当中强散射型细粒子含量为季节最高,受高温高湿影响O3含量明显增多。秋季的混合型气溶胶粒子少于春季,冬季由于城市供暖燃烧吸收型颗粒物增多,几乎不存在非吸收性气溶胶颗粒物。西北远距离输送一直贯穿四季,除夏季对北京地区影响较弱以外,其他季节的远距离输送基本均来自西北方向。本地源以及近距离输送在夏季和秋季占比较大。秋季和冬季西北远距离输送为主要风向,秋季轨迹污染物浓度最高。其中北京地区六项污染物PM2.5年平均值为80μg∕m3;PM10年平均值117μg∕m3。SO2年平均15μg∕m3;NO2年平均值54μg∕m3;O3年平均值为59μg∕m3;CO年平均1.2μg∕m3。一天当中SO2和O3约在中午或下午达到峰值,除SO2和O3之外其他污染物日变化规律均是从下午15点之后直至夜间浓度逐渐升高到峰值。全年SO2、CO几乎均未超过国家二级标准限值,全年浓度月变化规律均为夏季低冬季高。春季PM10主要来自于外蒙古国,PM2.5主要来自于石家庄南部近距离输送,而NO2和O3的污染输送也主要来自于石家庄南部。夏季同样受石家庄南部区域近距离污染较多,远距离输送占比最少。PM10污染轨迹条数仅有PM2.5的一半。秋季虽然由京津翼南部近距离污染的轨迹最多,多为清洁轨迹,但来自这个方向的污染轨迹浓度较高,且主要NO2污染来自这个方向。秋季易受蒙古国东部大气颗粒物影响,这个方向传输的PM10约占PM2.5的一半,O3主要来自这个方向。冬季轨迹主要来自西部以及西北方向的远距离输送,这个方向的污染物主要为PM2.5,且浓度较高,其次PM10,冬季NO2远距离输送显着。近距离输送轨迹仅占22.78%,并且多为清洁轨迹。WPSCF与WCWT分析在聚类分析的基础上能够更直观的表现对北京贡献较大的污染源区,通过对比分析发现两种模型结果能够互相验证。综合以上分析,本文研究认为在污染产生过程中,周边城市的工业排放以及车辆、供暖燃烧都起到了很明显的作用,人为活动污染控制不可忽视,因此,关注周边城市工业发展所带来的污染物,加强控制人为排放,并且关注西北方向远距离污染物输送,特别是在春季和冬季,这对后续能够针对性的进行污染防控以及制定相应的大气治理措施具有重要意义。
陈彦彤[4](2021)在《不同自由基(3C*和·OH)体系下四乙基愈创木酚大气液相氧化研究》文中研究说明本文选择四乙基愈创木酚(EG)作为前体物,通过改变光源(模拟太阳光和紫外光源)和前体物浓度,考察其在不同自由基(3C*和·OH)作用下液相氧化生成二次有机气溶胶(aqSOA)的过程。借助猝灭实验和不同饱和气体(空气、氧气和氮气饱和)条件下的实验,探究EG在3C*作用下液相氧化产生的活性氧化物种(reactive oxygen species,ROS)对形成aqSOA的贡献。利用一系列仪器包括紫外-可见光光度计(UV-vis)、高效液相色谱(HPLC)、高效液相色谱仪-蒸发光散射检测器(HPLC-ELSD)、离子色谱(IC)、总有机碳分析仪(TOC)、黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)、气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)、液相色谱-质谱-质谱联用仪(HPLC-MS-MS)和电子顺磁共振波谱仪(Micro EPR),探究降解产物的反应动力学、吸光性、氧化特性、aqSOA产率和产物组分等信息,推测自由基作用下aqSOA的形成机制。主要结论如下:1.EG液相3C*氧化研究模拟太阳光照三种饱和气体(N2,O2,air)条件下,EG的降解反应速率从高到低依次为:air>N2>O2,相应的一级反应速率常数分别为:2.69×10-5 s-1、1.43×10-5 s-1和0.79×10-5 s-1,计算得到air饱和条件下EG的寿命约为10.5 h。通过猝灭实验计算EG液相降解过程中ROS的贡献,其贡献大小按照3C*>1O2(≈O2·-)>·OH依次降低。利用Micro EPR测出光照1 h后溶液中1O2的稳态浓度较高(约为3×10-8M),进一步证明了1O2对降解起主要作用。UV-vis分析表明,模拟太阳光条件下,高浓度(3 mM)和低浓度(0.3 mM)EG降解产物在波长250 nm处的吸光度随光照时间延长而升高,而紫外光照初始1 h产物的吸光度升高之后不断下降,SP-AMS测得紫外光照射下aqSOA的产率在1 h时达到最高(65.7%)后不断降低。模拟太阳光下产物的氧碳比(O/C)、碳氧化态(OSc)及f44都随光照时间延长而升高,且低浓度EG体系(OSc=-0.8~0.3)明显高于高浓度体系(OSc=-0.9~-0.5),说明低浓度体系下形成了更多的高氧化性aqSOA。GC-MS和HPLC-MS/MS结果表明模拟太阳光照下产物比较丰富,包括官能团化产物4-乙基-6-甲氧基苯-1,2,3-三醇(C9H12O4)、5-乙基-3-甲氧基苯-1,2-二醇(C9H12O3)以及二聚体(C18H22O4)等,证实了反应经历了聚合化和官能化过程,推测EG液相3C*氧化降解归因于3C*和1O2的直接反应、与多种ROS发生化学反应以及通过摘氢进行聚合反应。相比之下紫外光照下产物非常少,降解更彻底。2.EG液相·OH氧化研究模拟太阳光照下对比不同初始浓度(高、中、低浓度分别为3 mM、0.3 mM和0.03mM)下EG液相·OH氧化反应,EG去除率表现为:0.3 mM>0.03 mM>3 mM。随着光氧化的进行,250 nm处吸光不断增强而280 nm处不断下降,说明前体物不断降解为吸光性物质;反应过程中300~400 nm区域内吸光度及生成的HULIS浓度不断升高说明液相反应形成了棕色碳(Br C)。IC检测到生成了甲酸和乙二酸两种酸,溶液的p H值也不断下降,说明降解过程生成了有机酸。SP-AMS测得低浓度体系下aqSOA产率随反应时间的延长先升高后下降,中、高浓度体系下aqSOA产率先升高后保持不变(~80%)。中、低浓度体系O/C和OSc随光照时间延长而升高,而高浓度体系下,反应初期(0~5 h)随着光照时间的延长,O/C和OSc先升高,反应5 h后基本保持不变。GC-MS检测到官能团化形成EG-OH氧化性酮类、开环化合物和二聚体等产物,推测EG液相·OH氧化以官能团化为主生成氧化性aqSOA,聚合化为辅生成二聚物,碎片化开环反应不明显。本文选择的前体物EG是生物质燃烧排放的污染物之一,在3C*和OH自由基作用下经历大气液相氧化过程形成吸光性和吸湿性较强的aqSOA,从而对气候、环境和人体健康产生重要影响。本文研究数据还有助于进一步理解生物质燃烧排放烟气的大气老化过程,为大气污染模式提供关键参数,对厘清大气复合污染的形成机制提供重要依据。
王少博[5](2021)在《青岛市大气有机气溶胶污染特征与来源解析》文中研究表明有机气溶胶(OA)是大气PM2.5的重要组分,其组成复杂,不仅能对空气质量和气候变化造成直接影响,更能直接对人体健康造成损害。青岛市地处中国华东地区,是我国沿海重要的国际性港口城市和旅游城市,但是由于城市建设活动强烈,工业企业规模快速发展,导致青岛市大气PM2.5污染加剧。目前,虽然青岛市大气污染得到了有效控制,但是其对PM2.5的削减仍然有较为迫切的需求,且对于青岛地区的有机气溶胶污染研究相对缺乏。本研究选取了可以代表青岛市区环境的采样点位,开展了PM2.5样品采集,采用光热分析法分析碳组分(OC、EC)浓度水平,采用气相色谱-质谱联用法(GC-MS)对有机气溶胶组分进行分析,通过OC/EC最小比值法对二次有机碳(SOC)的浓度进行计算,同时分析了不同季节及不同污染情况下各类有机物组分的浓度特征,采用特征比值法、主成分分析(PCA)、正矩阵因子分析模型(PMF)以及基于后向轨迹模型(HYSPLIT)的浓度权重轨迹分析(CWT)对有机气溶胶的来源进行分析,解析各类污染源的贡献值和不同气团对有机气溶胶的影响,为有机气溶胶来源解析和大气颗粒物污染的控制提供数据支撑。本研究中青岛市PM2.5在冬、春、秋季采样期质量浓度分别为(91.4±53.4)、(30.9±16.8)和(26.9±14.6)μg/m3,其中碳组分在不同季节浓度差异显着。OC在冬、春、秋季采样期的质量浓度分别为(12.1±4.6)、(5.7±2.4)和(4.3±1.5)μg/m3,EC的质量浓度分别为(3.4±1.5)、(1.7±0.9)和(0.7±0.4)μg/m3;OC/EC各采样季节的比值年平均值分别为3.7、3.6和6.1,SOC的质量浓度在各采样期分别为(3.2±1.6)、(2.3±1.5)和(2.1±1.2)μg/m3,说明青岛的二次有机气溶胶在大气颗粒物中总碳质气溶胶有重要贡献。PM2.5样品中定量分析8类有机分子化合物种,各季节采样期有机气溶胶测得组分总浓度分别为(1205.5±640.1)、(878±443.9)和(865.7±298.4)ng/m3,其中正构烷烃、有机酸、糖类及多环芳烃的浓度显着高于其他物种。本研究中PCA与PMF模型识别出的源类相似,PMF模型分析结果表明,青岛市有机气溶胶的主要来源分别是燃煤(25.9%)、二次转化(19.2%)、生物质燃烧(17.5%)、机动车(16.0%)、高等植物蜡(11.6%)、烹饪(8.5%)和海洋气溶胶(1.4%),各季节PMF结果有所差异,冬季燃煤和生物质的贡献值较高,分别为33.9%和21.3%,SOA、高等植物蜡以及海洋气溶胶贡献为三季最低;春季燃煤贡献最高,且高等植物蜡和SOA的贡献显着提升;秋季则是SOA贡献最高,其次是燃煤、机动车和生物质燃烧,高等植物蜡贡献高于春季和冬季。潜在源分析结果显示冬季潜在源分布主要集中在山东省部分地区,而春季和秋季受区域传输更为严重,各类污染示踪物的潜在来源主要分布在山东省(青岛本地及周边城市)、河北省、江苏省、辽宁省及内蒙古等地区。
范美益[6](2021)在《典型城市二次无机气溶胶的多元稳定同位素示踪研究》文中研究指明大气污染是全球范围的环境问题,严重影响人类健康、气候变化和生态系统。近年来,二次无机气溶胶(NO3-、NH4+和SO42-)成为中国霾污染中关键的化学组分。过去对于二次无机气溶胶形成机制及来源的研究多使用大气化学模式和受体模型等,由于输入参数较多,使研究难度较大且存在一定的不确定性。本研究利用稳定氮、氧和硫同位素技术对二次无机气溶胶进行来源和形成机制的示踪研究,提供了可靠的观测研究结果。分别选取典型重污染城市北京、固城、徐州和空气质量较好的广州作为研究对象,对大气氮硫气溶胶的污染特征、生成机制及来源进行了定量评估。利用氧同位素异常(Δ17O-NO3-)观测数据对北京不同边界层高度(8 m、120 m和260 m)大气硝酸盐形成机制的研究中,发现Δ17O-NO3-具有明显的季节差异(冬季:30.7±4.3‰、夏季:27.1±2.3‰)且冬季NO3-的氧化途径存在明显的垂直分布特征。NO2+OH·/H2O和(NO3·+HC/H2O、N2O5+Cl-)途径对NO3-生成的贡献在近地面处分别为41%和23%,在260 m处分别为20%和45%,而夏季没有发现这种垂直差异,结果说明NO3自由基相关的反应对冬季高空大气NO3-的生成影响更大,而夏季较高的边界层高度使垂直分布差异不明显。使用添加约束条件后的贝叶斯模型,利用总氮同位素(δ15N-TN)对徐州含氮气溶胶进行源解析,结果得出控制燃烧源相关的NOx和NH3排放是降低该地区PM2.5水平的重要途径。结合氮氧同位素值(δ15N-NO3-、δ18O-NO3-)与贝叶斯模型,发现北京冬季大气中气相(NO2+OH·)和非均相(N2O5+H2O)反应对NO3-生成的贡献相当,霾污染时期非均相反应对NO3-生成的贡献(64%)明显高于清洁大气时期(39%)。在考虑NO2反应生成NO3-过程中的分馏系数后,得出2018年北京冬季燃煤、生物质燃烧、机动车尾气和土壤源对NO3-浓度的贡献分别为50%、26%、20%和4%。霾污染时期机动车排放的贡献相较于清洁大气时期增加了12%,说明控制机动车排放是降低北京大气NO3-浓度的重要方式。在北京、固城及广州进行了大气硫酸盐中硫同位素(δ34S)的观测,δ34S值分别为4.4±1.4‰、4.5±1.2‰和2.3±0.6‰,并发现在短期采样期间内,δ34S与SO2转化率显着相关,表明δ34S的变化与SO2的氧化过程有关。利用δ34S和瑞利分馏定律对三个城市大气SO42-的形成机制进行了定量评估,发现广州SO2+O2(TMI催化下)途径对SO42-颗粒生成的贡献在488 m处高于地面,TMI途径和SO2+NO2途径是北京和固城冬季霾污染期间SO42-生成的主要途径。本文基于稳定同位素观测数据,对中国典型城市及不同边界层高度上大气硝酸盐和硫酸盐的形成机制及来源进行了定量评估。研究结果为验证空气质量模型和解决区域污染对霾形成的影响提供了宝贵的观测资料。
张春燕[7](2021)在《大气中草酸盐的光化学途径与颗粒物活性氧的研究》文中研究表明随着工业的发展,排放的大气有机颗粒物对人类身体健康影响日益严重,作为有机气溶胶二元羧酸中含量最丰富的草酸,同时也被认为是大气光氧化反应的终端产物,在近年来被人们关注。本研究中,使用在线观测、离线采集和实验室模拟相结合的手段对草酸的分布、氧化属性、降解后的二次生成物以及对人体健康效应的影响进行了研究。在线观测中,南京北郊草酸盐的平均质量浓度在季节变化上显示春季>夏季>冬季,最大值和最小值分别出现在5月和7月。相比5月份,7月份雨水多,虽然光氧化反应环境优越,但湿沉降作用强。草酸盐主要来自二次生成,高温和适宜的相对湿度有利于草酸盐的生成和存在,冬季草酸盐含量与北方城市冬季供暖和长距离二次气溶胶的生成有关,并且草酸盐的季节差异可能来自于日照时间和强度,它们会影响O3光解生成O2·。适当的相对湿度有利于草酸浓度的升高,30%<RH≤60%和RH>60%在夏季和冬季都有利于草酸盐的产生,而在夏季RH>60%更有利于草酸盐在夜间的存在。在夏季和冬季的白天,O3都可能参与草酸盐的大气化学途径,而NO3·主要参与夏季夜间草酸盐的生成和冬季的夜间草酸的降解,HONO途径参与夏季上午草酸盐的降解,NO2途径参与冬季夜间草酸盐的生成和冬季上午草酸盐的降解。铁含量表现为春季>冬季>夏季,春夏季夜间>白天,铁形态的昼夜变化表明铁氧化的变化会引起草酸-铁氧化体系作用,该体系也是·OH自由基生成的途径之一。为观测草酸降解的二次生成物,设计三种不同草酸-铁浓度比的Fe(III)-草酸络合物光化学氧化反应实验,草酸的降解速率随着其浓度比的升高而加快。在降解的过程中有二次生成物甲酸(C1)和乙酸(C2)生成,而甲酸和乙酸是大气中对大气水相化学、气溶胶形成和降水酸性有重要影响的物质。随着初始草酸浓度的升高,C1/C2的比值逐渐下降,其值在0.54~2.29范围内,意味着并非所有的二次来源的C1/C2比值都大于1。在离线观测中,北京和固城地区草酸都是含量最丰富的二元羧酸,并且两个观测点的大气颗粒物都是二次形成占主导地位。在两个地区,草酸都主要由丙二酸和乙二醛生成,在两地白天作用的氧化剂有NO2和O3途径生成的·OH;北京夜间是在NO3·自由基作用下;而固城夜间的氧化剂主要是NO2途径生成的·OH。草酸和水溶性铁的相关性在白天和夜间都显着相关,证实了草酸-铁络合物参与到大气光氧化反应中的可能。白天的大气环境更有利于活性氧的生成,两个地区的氧化潜势都是白天>夜间。此外,北京地区大气中的Fe2(C2O4)3络合物极有可能大量存在,并有参与光化学氧化的可能;而固城地区水溶性铁对氧化潜势的影响最显着,其次是Fe2(C2O4)3络合物。因此大气中大量排放的水溶性铁对人体健康效应的影响显着,同时Fe2(C2O4)3络合物氧化体系的存在对人体健康效应的影响也不可忽视。
杨笑影[8](2021)在《大气中低分子脂肪胺的测量和气/粒分配研究 ——以南京北郊为例》文中研究指明大气中的低分子脂肪胺广泛存在于大气气相和颗粒相。气/粒分配是胺的大气行为之一,连接排放和沉降的关键中间步骤。本文改进了离子色谱对9种低分子脂肪胺(C1~C6烷胺)的分离和检测方法,测量南京北郊工业区气相和颗粒相胺的浓度及细颗粒物(PM2.5)中胺的浓度,并以南京北郊为例,分析大气中的低分子脂肪胺的气/粒分配。大气中低分子脂肪胺的总浓度在冬季和夏季分别为97.36±72.17和111.97±42.43ng/m3,其中气相胺的总浓度在分别为70.26±57.72和85.41±36.79ng/m3,夏季较高;颗粒相胺的总浓度则分别为29.62±23.17和26.72±11.52ng/m3,冬季较高。气相和颗粒相胺的浓度表现出相反的季节变化,不同季节的日变化也不同。胺的浓度变化与污染物排放、气相清除效率和气/粒转化有关。总胺的气/粒分配系数(?)在冬季和夏季分别为0.36±0.20和0.25±0.11。直接溶解途径可能是MA分配的主导途径;酸碱反应途径则可能是DMA分配的主导途径;非均相反应可能贡献了TMA的分配。胺的气/粒分配可能受气象条件、气态污染物和气溶胶离子等因素的影响。细颗粒物(PM2.5)是颗粒相的重要组成部分,对人体健康影响较大。低分子脂肪胺主要富集在PM2.5中,约占颗粒相胺总浓度的85%。PM2.5中胺的总浓度在冬季和夏季分别为38.67±15.52和34.75±11.79 ng/m3,冬季浓度高于夏季,冬季夜间高于白天。C1~C2胺是PM2.5中主要的有机胺(61.50±17.31%)。夏季的气象条件下,气态胺相对NH3的竞争力增强。PM2.5中的胺倾向于以硫酸盐的形式存在。PMF模型解析得C1~C2胺的来源按贡献大小依次为:居民生活排放;土壤和植物排放;海源、工业和生物质燃烧以及二次产物和生物质燃烧排放,贡献百分比分别为34.06%、26.07%、21.80%和18.07%。
郭爽[9](2021)在《南京北郊PM2.5中典型有机物及生物质燃烧示踪物的定量分析及来源解析》文中认为近年来,我国大气污染防治措施日趋严格,虽然细颗粒物(PM2.5)的污染有了一定缓解,但问题仍然十分严重,PM2.5对空气质量的影响引起了人们的广泛关注。其中硝基芳香类化合物是毒性很高的一类环境污染物,硝基芳香类化合物伴有多种同分异构体和同系物,这些物质结构和性质比较类似,对其进行分离和准确测定均有较高的难度。生物质燃烧示踪物种类繁多,来源复杂。本研究采集了2019年3月-2019年12月的PM2.5样品,利用高效液相色谱-串接三重四级杆质谱联用仪(HPLC-MS/MS)建立了一套高效灵敏的方法,对气溶胶中痕量的芳香酸类、硝基苯酚类化合物及生物质示踪物同时定性定量分析,报道了南京北郊硝基芳香类化合物和生物质燃烧示踪物的污染水平和季节变化特征,利用正矩阵因子分析模型(PMF)和主成分分析识别污染物来源及季节变化。主要研究结果如下:南京北郊5种芳香酸浓度范围在6.47 ng·m-3-188.13 ng·m-3之间,平均浓度43.53ng·m-3,春季平均浓度69.22 ng·m-3、夏季平均浓度37.53 ng·m-3、秋季平均浓度33.55ng·m-3、冬季平均浓度29.57 ng·m-3,芳香酸春季、夏季浓度高于秋季、冬季浓度。其中对苯二甲酸含量最高,平均浓度16.96 ng·m-3,辛二酸含量最低,平均浓度0.77 ng·m-3。南京北郊10种硝基苯酚化合物浓度范围在1.44 ng·m-3-29.23 ng·m-3之间,平均浓度9.22 ng·m-3,春季平均浓度15.15 ng·m-3、夏季平均浓度3.46 ng·m-3、秋季平均浓度为11.66 ng·m-3、冬季平均浓度为17.97 ng·m-3,具有明显的季节差异,冬季浓度约为夏季浓度的5.2倍。其中4-硝基苯酚平均浓度2.83 ng·m-3,是含量最高的物质,4-硝基愈创木酚平均浓度0.04 ng·m-3,是含量最低的物质。南京北郊11种生物质燃烧示踪物浓度范围在3.66 ng·m-3-181.94 ng·m-3之间,平均浓度39.93 ng·m-3,春季平均浓度25.99 ng·m-3、夏季平均浓度57.75 ng·m-3、秋季平均浓度16.28 ng·m-3、冬季平均浓度17.41 ng·m-3。PMF结果显示有六个污染物来源,分别是燃煤源、草木质素燃烧源、混合SOA源、软木木质素燃烧源、硬木木质素燃烧源、生物SOA源。贡献最大的是混合SOA源,贡献约31.42%。其次是草木质素燃烧源和软木木质素燃烧源,分别贡献23.84%和22.5%。燃煤源的贡献为13.65%,硬木木质素燃烧源的贡献为5.11%,生物源SOA贡献最少,占总体贡献的3.48%。同时说明了2019年在南京生物质燃烧类型草和软木相当,硬木偏少。
胡鹏抟[10](2021)在《不同粒径区间颗粒物中溴代阻燃剂的气粒分配及人体暴露摄入量预测》文中指出溴代阻燃剂(BFRs)具有毒性、生物累积性和难降解性,大气BFRs中对人体健康造成危害越来越受到学者们和普通民众的广泛关注。当前已有许多学者对BFRs在大气中的气相和颗粒相的分配行为、气态和颗粒态BFRs对人体健康造成的风险进行了深入的研究。然而,颗粒态BFRs的在大气中并非均一分布,各粒径区间颗粒态BFRs与气态BFRs的分配规律也各有差异,导致不同粒径区间BFRs对人健康产生了不同的危害。现有对大气中BFRs健康暴露评估工作主要停留在监测层面,仅有较少学者利用气/粒分配理论对大气中BFRs健康暴露进行预测评估,且均是将颗粒态BFRs作为整体考虑,未能考虑不同粒径区间BFRs的暴露摄入量,根本原因为当前尚没有可准确预测不同粒径区间BFRs气/粒分配配额的模型。本研究为建立不同粒径区间BFRs气/粒分配模型,实现对考虑到粒径影响的大气中BFRs健康暴露摄入量的预测,获取了哈尔滨大气中总悬浮颗粒物(TSP)、11个粒径区间颗粒物以及气态样品的同步监测数据进行研究。哈尔滨采样点附近大气中TSP的平均浓度为109μg/m3,粒径分布为双峰分布,非供暖期TSP浓度较低,主峰在3.2~5.6μm粒径区间,供暖期TSP浓度较高,主峰在0.56~1μm粒径区间。哈尔滨大气中多溴二苯醚(PBDEs)和新型溴代阻燃剂(NBFRs)平均浓度分别为57 pg/m3和70 pg/m3,BFRs的粒径分布整体表现为0.56~1μm粒径区间单峰分布,各粒径区间BFRs的质量浓度与对应区间有机质含量(f OMi)呈显着性正相关,证明了f OMi是决定颗粒物吸收气态污染物的重要因素。首次得到计算NBFRs正辛醇-空气分配系数(KOA)所需的参数(A和B值),确定了BFRs全颗粒态气/粒分配规律符合恒稳态分配。推导了基于BFRs粒径分布(RCPi)与颗粒物粒径分布(RPMi)的可预测不同粒径区间BFRs的气粒分配配额(KPi)的理论模型(KPS-Ri)。探讨了理论模型中KPi偏离全颗粒态BFRs气/粒分配配额的偏离量(?log KPi),分别与f OMi和颗粒物粒径大小(di)的关系,得到两个分别基于f OMi和di的可预测KPi的优化模型(分别为KPS-OMi和KPS-di)。KPS-OMi比理论模型应用灵活快捷,在仅需要环境温度和f OMi的前提下,即可对KPi进行预测,阐明了f OMi是影响BFRs气/粒分配行为的决定性因素;KPS-di的应用较KPS-OMi更为便捷,仅需要环境温度即可di区间BFRs的KPi进行预测。KPS-OMi和KPS-di的预测结果与理论模型非常接近,相似性分别达到81.1%~96.6%和87.4%~97.1%。KPS-OMi和KPS-di很好地预测了本课题研究区域、我国南方城市、欧洲城市以及雾霾天气时大气中BFRs的KPi,与监测数据相比,预测偏差均在一个数量级以内,明显优于原有平衡态模型。利用监测数据评估了哈尔滨大气环境中气态BFRs和粒径影响下的颗粒态BFRs的呼吸和皮肤暴露摄入量。BFRs呼吸暴露以颗粒态为主(DIP,8.52 pg/(day?kg)),高于气态BFRs摄入量(DIG,4.63 pg/(day?kg));皮肤暴露以气态为主(DDG,7.43pg/(day?kg)),明显高于颗粒态摄入量(DDP,0.84 pg/(day?kg))。颗粒态的各BFRs单体主要以呼吸途径(>90%)进入人体,0.56~3.2μm粒径区间BFRs可进入人体肺泡部位的量最高,对人体危害最大。小分子量气态BFR仍主要以呼吸暴露的方式进入人体,随着分子量增大皮肤暴露占比增高,特别是大分子量NBFRs单体,皮肤暴露是进入人体的主要途径。建立了基于KPi并考虑粒径影响的预测BFRs DIP和DDP的方法,通过哈尔滨、上海和广州的气态BFRs浓度数据,并应用KPS-di准确预测了上述三所城市粒径影响下BFRs的DIP和DDP。研究了环境温度、KOA、TSP和真皮渗透系数(kp-g)对大气中BFRs健康暴露的影响,确定了在低于特定环境温度和log KOA>12.5时,BFRs的DIP和DDP均可达到最大值,BDE-209、BTBPE、BEHTBP和DBDPE在人类所能生活环境下,其DIP/DIG和DDP/DDG均不随环境温度和KOA的改变而改变;确定了log KOA<11.2时呼吸暴露以气态为主,log KOA>11.2时,呼吸暴露以颗粒态为主;皮肤暴露基本以气态暴露为主;DIP和DDP随TSP增长成倍增加;DIP/DDP仅与BFRs的kp-g有关,随kp-g增加而减小。基于DIP、DIG、DDP和DDG四者的关系,可由大气中某一相中BFRs的某一途径暴露摄入量,预测另一相、另一途径的BFRs暴露摄入量,可快速由部分暴露数据补全完整的大气BFRs的暴露数据。本研究建立了不同粒径区间BFRs的气/粒分配模型,取得了很好的预测效果,并建立了预测粒径影响下BFRs呼吸暴露和皮肤暴露摄入量的方法,探究了温度、TSP、KOA和真皮渗透系数对大气中BFRs呼吸暴露和皮肤暴露的影响,实现了:1)对不同粒径区间BFRs的气粒分配配额的准确预测,2)对粒径影响下大气中BFRs呼吸暴露和皮肤暴露摄入量的预测。为深入研究大气中不同粒径区间BFRs与气态BFRs的环境行为,以及评估人体健康暴露提供了重要工具,尤其是对健康风险评估工作有重要推动作用。
二、大气中的颗粒物质(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、大气中的颗粒物质(论文提纲范文)
(1)基于颗粒物光学检测技术的大气沙尘气溶胶形貌、混合态研究进展(论文提纲范文)
0 引言 |
1 光学设备探测颗粒物形貌、混合态的主要方法 |
1.1 种群粒子在线探测方法 |
1.2 单颗粒分析检测技术 |
2 大气沙尘颗粒物来源和形貌特征 |
3 沙尘气溶胶混合态研究现状 |
3.1 沙尘气溶胶直接作为反应物参与大气非均相过程 |
3.2 沙尘气溶胶作为凝结汇而表面形成盐涂层 |
3.3 沙尘气溶胶对大气光化学过程的影响 |
4 沙尘气溶胶的气候效应 |
4.1 沙尘气溶胶的直接辐射效应 |
4.2 沙尘气溶胶的成核能力――对云过程的影响 |
5 结论 |
(2)不同大气污染条件下气溶胶的来源及单颗粒的老化机制研究(论文提纲范文)
致谢 |
中文摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 气溶胶颗粒物概述 |
1.2.1 气溶胶颗粒物的类型及来源 |
1.2.2 气溶胶颗粒物的气候及健康影响 |
1.2.3 气溶胶颗粒物的研究手段 |
1.3 我国气溶胶颗粒物污染的研究进展 |
1.3.1 东北地区灰霾污染的研究进展 |
1.3.2 华北平原与长三角地区灰霾污染的研究进展 |
1.3.3 华中地区黑碳气溶胶及其混合结构的研究进展 |
1.4 本研究的主要内容 |
1.5 本研究的创新点 |
第2章 实验部分与研究方法 |
2.1 采样及分析概况 |
2.2 采样点概况 |
2.2.1 东北地区 |
2.2.2 华北平原与长三角地区 |
2.2.3 华中地区 |
2.3 气溶胶颗粒物样品的采集 |
2.3.1 大气PM2.5 的采集 |
2.3.2 气溶胶单颗粒的采集 |
2.3.3 常规污染物和气象数据的获取 |
2.4 气溶胶颗粒物样品的分析 |
2.4.1 离子色谱分析 |
2.4.2 OC/EC及 BC分析 |
2.4.3 XRF分析 |
2.4.4 TEM-EDS分析 |
2.4.5 Cryo-TEM分析 |
2.4.6 AFM分析 |
2.4.7 Nano SIMS分析 |
2.4.8 吸湿性分析 |
2.5 实验室样品的配制 |
2.6 气溶胶颗粒物的潜在来源分析 |
2.6.1 后向轨迹分析 |
2.6.2 CWT模式 |
2.6.3 FLEXPART模式 |
2.6.4 BC气溶胶的来源解析 |
2.7 机器学习与WRF-Chem模式 |
第3章 东北地区冬季本地排放与长距离输送灰霾气溶胶的来源与老化 |
3.1 本地排放与长距离输送灰霾事件的界定 |
3.2 灰霾气溶胶的理化特性 |
3.2.1 PM_(2.5)组分与气象特征 |
3.2.2 气溶胶单颗粒的分类及其数量分数 |
3.2.3 灰霾演变和转化中污染物的变化 |
3.3 灰霾气溶胶的来源及灰霾事件的形成机制 |
3.4 研究灰霾颗粒物的大气科学意义 |
3.5 本章小结 |
第4章 华北平原至长三角地区冬季长距离输送灰霾气溶胶的来源与老化 |
4.1 长距离输送灰霾事件的确定 |
4.2 灰霾气溶胶的理化特性 |
4.2.1 PM_(2.5)组分与气象特征 |
4.2.2 气溶胶单颗粒的分类及混合状态 |
4.2.3 气溶胶单颗粒的数量分数与粒径的变化 |
4.3 灰霾气溶胶的主要来源 |
4.4 灰霾气溶胶的老化及吸湿特性 |
4.4.1 灰霾气溶胶的老化特性 |
4.4.2 灰霾气溶胶的吸湿特性 |
4.5 华北平原至长三角地区长距离输送灰霾事件的大气科学意义 |
4.6 本章小结 |
第5章 华中地区夏季高山背景站点黑碳气溶胶的来源与老化 |
5.1 黑碳气溶胶的来源 |
5.2 黑碳气溶胶的混合状态 |
5.3 黑碳气溶胶的粒径分布与有机包裹层的厚度 |
5.4 黑碳气溶胶在老化过程中的再分配机理 |
5.5 黑碳气溶胶发生再分配的大气科学意义 |
5.6 本章小结 |
第6章 新冠肺炎大流行期间长三角特大城市气溶胶的来源与老化 |
6.1 气象条件及大气污染物概况 |
6.2 气溶胶化学组分的变化 |
6.3 二次气溶胶的形成机制 |
6.4 本章小结 |
第7章 不同大气污染条件下气溶胶的理化特性、来源及老化机制对比 |
7.1 东北地区与华北平原冬季灰霾颗粒物对比 |
7.2 城市站点与高山背景站点长距离输送气溶胶对比 |
7.3 长三角城市站点灰霾污染期间与新冠肺炎大流行期间气溶胶对比 |
7.4 本章小结 |
第8章 总结与展望 |
8.1 总结 |
8.2 展望 |
参考文献 |
作者简历 |
(3)北京市气溶胶物理光学特征及潜在来源分析(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.1.1 研究背景 |
1.1.2 研究意义 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 国内研究现状 |
1.2.2 国外研究现状 |
1.3 研究内容、技术路线 |
1.3.1 研究内容 |
1.3.2 技术路线 |
第二章 地基及卫星气溶胶遥感研究基础 |
2.1 气溶胶定义 |
2.1.1 气溶胶的类别及来源 |
2.1.2 辐射效应 |
2.2 AERONET地基遥感 |
2.2.1 全自动太阳光度计(CE-318)介绍 |
2.2.2 地基大气溶胶光学厚度的计算方法 |
2.3 卫星遥感气溶胶概况 |
2.3.1 气溶胶遥感技术发展 |
2.3.2 气溶胶遥感反演原理 |
2.3.3 气溶胶研究难点 |
2.4 卫星遥感宏观观测我国气溶胶十年间分布变化 |
2.5 本章小结 |
第三章 北京地区气溶胶物理特性和光学特性分析 |
3.1 北京地区十年间气溶胶物理特性分析 |
3.1.1 气溶胶光学厚度 |
3.1.2 Angstrom参数 |
3.1.3 气溶胶谱分布 |
3.1.4 物理特性年变化分析 |
3.2 北京地区十年间气溶胶光学特性分析 |
3.2.1 细颗粒比例 |
3.2.2 单次散射反照率 |
3.2.3 复折射指数 |
3.2.4 不对称因子 |
3.2.5 散射相函数 |
3.3 北京地区十年间气溶胶类别分析 |
3.4 北京地区十年间直接辐射强迫分析 |
3.5 本章小结 |
第四章 北京地区污染特征及潜在源模拟分析 |
4.1 HYSPLIT模式 |
4.1.1 理论基础 |
4.1.2 轨迹聚类及六大污染物变化特征 |
4.1.3 污染输送潜在源模拟分析 |
4.2 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 问题与展望 |
参考文献 |
作者简介及科研成果 |
致谢 |
(4)不同自由基(3C*和·OH)体系下四乙基愈创木酚大气液相氧化研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 二次有机气溶胶(SOA) |
1.1.1 SOA的定义和来源 |
1.1.2 SOA的形成过程及机制 |
1.1.3 SOA的危害 |
1.2 自由基光化学反应 |
1.2.1 激发三重态的概念 |
1.2.2 三重态光敏剂的形成及光化学反应机制 |
1.2.3 自由基参与的环境光化学反应研究 |
1.3 生物质燃烧污染物排放及其液相氧化研究 |
1.3.1 生物质燃烧污染物的排放 |
1.3.2 生物质燃烧产物aqSOA研究 |
1.4 本研究技术路线、内容和特色 |
1.4.1 研究技术路线和内容 |
1.4.2 研究特色 |
第二章 实验与研究方法 |
2.1 实验装置与仪器 |
2.1.1 光化学反应装置和操作流程 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验试剂 |
2.3 实验方法和步骤 |
2.3.1 溶液的配制 |
2.3.2 实验方案 |
2.4 分析方法 |
2.4.1 前体物浓度及去除率分析 |
2.4.2 矿化度分析 |
2.4.3 吸光性测定 |
2.4.4 有机酸分析 |
2.4.5 HULIS浓度分析 |
2.4.6 自由基的测定 |
2.4.7 GC-MS分析 |
2.4.8 HPLC-MS/MS分析 |
2.4.9 SP-AMS数据分析 |
第三章 EG液相~3C~*氧化研究 |
3.1 降解动力学分析 |
3.1.1 对照实验下EG的降解分析 |
3.1.2 不同饱和气体下EG的降解分析 |
3.1.3 初始浓度对EG降解的影响 |
3.1.4 光源对EG降解的影响 |
3.2 产物吸光性分析 |
3.2.1 暗反应下降解过程的UV-vis曲线 |
3.2.2 EG直接光照下降解过程的UV-vis曲线 |
3.2.3 DMB直接光照下降解过程的UV-vis曲线 |
3.2.4 EG在~3C*光氧化降解体系的UV-vis曲线 |
3.3 ROS的贡献研究 |
3.3.1 猝灭剂投加量对EG降解效果的影响 |
3.3.2 ROS中~3C~*、~1O_2、O_2~(·-)和·OH对 EG降解的贡献 |
3.3.3 ·OH和~1O_2稳态浓度的测定 |
3.4 SP-AMS分析AQSOA产物特性 |
3.4.1 液相产生的SOA(aqSOA)产率分析 |
3.4.2 AqSOA氧化特性分析 |
3.5 反应产物组分分析 |
3.5.1 GC-MS分析产物特性 |
3.5.2 HPLC-MS/MS分析产物特性 |
3.6 EG液相~3C~*氧化机理 |
3.7 苯酚类化合物大气~3C~*液相氧化对大气的影响 |
3.7.1 生物质燃烧排放污染物类型和总量 |
3.7.2 苯酚类化合物大气~3C~*液相反应速率及寿命 |
3.7.3 苯酚类化合物液相~3C~*氧化对SOA的贡献 |
3.7.4 苯酚类化合物液相~3C~*氧化对大气吸光的影响 |
3.8 本章小结 |
第四章 EG液相·OH氧化研究 |
4.1 降解动力学分析 |
4.2 产物吸光性分析 |
4.3 产物的HULIS浓度分析 |
4.4 有机酸生成及溶液的PH变化 |
4.5 SP-AMS分析AQSOA产物特性 |
4.5.1 产物SP-AMS谱图分析 |
4.5.2 AqSOA产率分析 |
4.5.3 AqSOA氧化特性分析 |
4.6 产物组分分析 |
4.7 VOC/IVOCS液相·OH氧化大气暗示 |
4.7.1 生物质燃烧排放的VOCs/IVOCs类型和总量 |
4.7.2 VOCs/IVOCs液相反应大气寿命及对SOA的贡献 |
4.7.3 VOCs/IVOCs液相·OH氧化对大气吸光的影响 |
4.8 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 主要结论 |
5.1.1 EG液相~3C~*氧化研究 |
5.1.2 EG液相·OH氧化研究 |
5.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间研究成果 |
致谢 |
(5)青岛市大气有机气溶胶污染特征与来源解析(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 引言 |
1.1 研究背景及意义 |
1.1.1 研究背景 |
1.1.2 研究意义 |
1.2 国内外研究现状综述 |
1.2.1 碳质气溶胶研究现状 |
1.2.2 有机气溶胶研究现状 |
1.3 研究内容与技术路线图 |
1.3.1 研究内容 |
1.3.2 技术路线图 |
第2章 研究方法 |
2.1 研究区域概况 |
2.2 实验仪器与材料 |
2.2.1 仪器与设备 |
2.2.2 材料与试剂 |
2.3 样品采集 |
2.3.1 采样时间 |
2.3.2 采样膜的选择与处理 |
2.3.3 采样过程及保存 |
2.3.4 质量控制 |
2.4 样品分析与测定 |
2.4.1 PM_(2.5) 质量浓度 |
2.4.2 碳组分浓度 |
2.4.3 有机气溶胶组分与浓度 |
2.4.4 质量控制 |
2.5 数据分析方法 |
2.5.1 污染物数据分析 |
2.5.2 正矩阵因子分析 |
2.5.3 浓度权重轨迹分析 |
第3章 颗粒物及碳组分污染特征 |
3.1 PM_(2.5) 污染特征 |
3.1.1 PM_(2.5)污染时间变化特征 |
3.1.2 PM_(2.5)在线、离线数据相关性 |
3.1.3 PM_(2.5)与其他污染物的相关性分析 |
3.2 OC、EC污染特征 |
3.2.1 OC、EC质量浓度特征 |
3.2.2 碳组分相关性分析 |
3.2.3 SOC浓度特征 |
3.3 小结 |
第4章 有机气溶胶及其组分污染特征 |
4.1 有机气溶胶组分总体特征 |
4.2 有机气溶胶非极性组分污染特征 |
4.2.1 正构烷烃 |
4.2.2 多环芳烃 |
4.2.3 藿烷 |
4.3 有机气溶胶极性组分污染特征 |
4.3.1 有机酸 |
4.3.2 糖类 |
4.3.3 甾醇 |
4.3.4 正构烷醇 |
4.3.5 酚类 |
4.4 小结 |
第5章 有机气溶胶来源解析 |
5.1 特征参数分析 |
5.1.1 正构烷烃碳优势指数 |
5.1.2 正构烷烃植物蜡碳量 |
5.1.3 多环芳烃特征比值分析 |
5.1.4 有机酸特征比值分析 |
5.2 主成分分析 |
5.3 正矩阵因子分析模型 |
5.3.1 PMF参数设置及运行 |
5.3.2 PMF结果分析 |
5.3.3 青岛市与其他城市有机气溶胶源解析结果对比 |
5.4 浓度权重轨迹分析 |
5.4.1 化石燃料燃烧 |
5.4.2 高等植物蜡 |
5.4.3 生物质燃烧 |
5.5 小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 研究结论 |
6.2 不足与展望 |
参考文献 |
附录 Ⅰ |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(6)典型城市二次无机气溶胶的多元稳定同位素示踪研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 大气细颗粒物污染现状 |
1.1.1 大气硝酸盐的来源及形成机制 |
1.1.2 大气硫酸盐的来源及形成机制 |
1.2 稳定同位素示踪研究现状 |
1.2.1 稳定同位素的基本概念 |
1.2.2 稳定氧同位素的示踪应用 |
1.2.3 稳定氮同位素的示踪应用 |
1.2.4 稳定硫同位素的示踪应用 |
1.3 拟解决的科学问题 |
1.4 研究目标和主要内容 |
第2章 实验材料及方法 |
2.1 大气PM_(2.5)样品采集 |
2.1.1 北京站点介绍 |
2.1.2 固城站点介绍 |
2.1.3 广州站点介绍 |
2.1.4 徐州站点介绍 |
2.2 化学分析 |
2.2.1 含碳组分分析 |
2.2.2 水溶性离子分析 |
2.2.3 重金属分析 |
2.3 稳定同位素分析 |
2.3.1 总氮同位素测定 |
2.3.2 稳定氮氧同位素测定 |
2.3.3 氧同位素异常测定 |
2.3.4 稳定硫同位素值测定 |
2.4 模型介绍 |
2.4.1 热力学平衡模型 |
2.4.2 贝叶斯同位素混合模型 |
2.4.3 后向轨迹模型 |
第3章 稳定氧同位素示踪北京大气硝酸盐气溶胶形成机制 |
3.0 全球大气中硝酸盐的氧同位素异常对比 |
3.1 北京大气硝酸盐浓度及氧同位素组成的季节及垂直变化特征 |
3.2 不同氧化途径?~(17)O端元值的计算 |
3.3 不同氧化途径对硝酸盐气溶胶生成的相对贡献 |
3.3.1 季节变化特征 |
3.3.2 垂直分布特征 |
3.3.3 不同污染水平 |
3.4 本章小结 |
第4章 稳定氮同位素示踪重污染城市大气含氮气溶胶来源 |
4.1 徐州市大气总氮气溶胶来源研究 |
4.1.1 大气PM_(2.5)及其水溶性离子浓度特征 |
4.1.2 含氮组分的生成过程 |
4.1.3 总氮的氮同位素组成特征 |
4.1.4 氮的分馏系数计算 |
4.1.5 总氮气溶胶来源解析结果及不确定性分析 |
4.2 北京市重污染过程大气硝酸盐气溶胶来源研究 |
4.2.1 大气PM_(2.5)及其水溶性离子浓度特征 |
4.2.2 硝酸盐的氮氧同位素组成特征 |
4.2.3 气相和非均相反应对硝酸盐生成的相对贡献 |
4.2.4 NO_x-NO_3~-之间分馏系数的计算 |
4.2.5 硝酸盐气溶胶来源解析结果及不确定性分析 |
4.2.6 区域传输对北京大气硝酸盐气溶胶的影响 |
4.3 本章小结 |
第5章 稳定硫同位素示踪典型城市大气硫酸盐气溶胶形成机制 |
5.1 北京污染大气硫酸盐气溶胶形成机制 |
5.1.1 大气硫酸盐浓度及硫同位素组成特征 |
5.1.2 使用δ~(34)S解析硫酸盐生成途径的适用条件 |
5.1.3 大气SO_2氧化为SO_4~(2-)过程分馏系数的计算 |
5.1.4 不同氧化途径生成SO_4~(2-)的分馏系数计算 |
5.1.5 不同氧化途径对北京硫酸盐气溶胶生成的相对贡献 |
5.2 固城污染大气硫酸盐气溶胶的形成机制 |
5.2.1 大气硫酸盐浓度及硫同位素组成特征 |
5.2.2 不同氧化途径对固城硫酸盐气溶胶生成的相对贡献 |
5.3 广州清洁大气中硫酸盐气溶胶的形成机制 |
5.3.1 不同高度处大气硫酸盐浓度及硫同位素组成特征 |
5.3.2 不同氧化途径对广州地面和高空大气硫酸盐气溶胶生成的相对贡献 |
5.4 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
作者简介 |
致谢 |
(7)大气中草酸盐的光化学途径与颗粒物活性氧的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 引言 |
1.1 研究目的及意义 |
1.2 国内外研究进展 |
1.2.1 草酸大气浓度研究进展 |
1.2.2 草酸的光化学氧化研究进展 |
1.2.3 颗粒物活性氧的研究进展 |
1.3 研究内容与技术路线 |
1.3.1 研究内容 |
1.3.2 技术路线 |
第二章 材料和方法 |
2.1 外场观测中在线和离线的布置 |
2.1.1 在线观测 |
2.1.2 离线观测 |
2.1.3 在线和离线的区别及各自优缺点 |
2.2 分析方法 |
2.2.1 草酸含量的分析方法 |
2.2.2 X射线光电子能谱(XPS)和扫描电子显微镜(SEM)分析 |
2.2.3 水溶性铁和总铁含量的分析 |
2.2.4 氧化潜势的分析 |
2.3 模拟实验的实验设计和装置搭建 |
2.3.1 实验材料和草酸铁络合物的配制 |
2.3.2 实验方案设计和实验装置搭建 |
2.3.3 实验过程分析测试 |
2.4 数据处理和分析方法 |
第三章 南京北郊大气中草酸盐的分布特征 |
3.1 大气中草酸盐的时间分布特征 |
3.1.1 草酸盐和相关因素的观测期间全时间序列分布 |
3.1.2 草酸盐与其他无机离子的季节变化和日变化 |
3.2 大气中草酸盐含量的影响因素 |
3.2.1 草酸盐和温度、相对湿度分布之间的关系 |
3.2.2 草酸盐和各无机离子、O_3的相关性日变化分析 |
3.3 本章小结 |
第四章 南京北郊大气中草酸盐的光化学途径 |
4.1 草酸盐的不同氧化途径分析 |
4.1.1 不同相对湿度下的草酸盐日变化 |
4.1.2 草酸盐氧化途径中作用的氧化剂分析 |
4.2 大气中草酸铁光化学途径的分析 |
4.2.1 颗粒物中铁元素的XPS和SEM分析 |
4.2.2 离线样品中单颗粒的形态特征和元素组成分析 |
4.3 草酸-铁络合物模拟实验 |
4.4 本章小结 |
第五章 草酸铁氧化途径对颗粒物活性氧的影响 |
5.1 颗粒物中的化学组分概述 |
5.1.1 二元羧酸—草酸和它的同系物 |
5.1.2 含氧羧酸和α-二羰基化合物—草酸的前体物 |
5.2 草酸与前体物、氧化剂和铁之间的关系 |
5.2.1 污染气团的本地源和外地输入分析 |
5.2.2 草酸与相关影响因素之间的关系 |
5.3 颗粒物氧化潜势的分布特征 |
5.3.1 氧化潜势的时空分布特征 |
5.3.2 颗粒物的氧化潜势与草酸铁氧化途径的关系 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论 |
6.1 主要结论 |
6.2 研究特色与创新点 |
6.3 不足与展望 |
参考文献 |
个人简介 |
致谢 |
(8)大气中低分子脂肪胺的测量和气/粒分配研究 ——以南京北郊为例(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 大气胺的来源 |
1.1.2 大气胺的环境浓度 |
1.1.3 胺的气/粒分配 |
1.2 大气胺的测定方法 |
1.3 研究进展 |
1.3.1 大气胺污染特征研究进展 |
1.3.2 离子色谱法测量胺研究进展 |
1.3.3 大气胺来源解析研究进展 |
1.4 技术路线和研究内容 |
1.4.1 技术路线 |
1.4.2 研究内容 |
第二章 实验仪器及方法 |
2.1 采样点及相关背景介绍 |
2.2 采样仪器和样品采集 |
2.2.1 双气路定时大气采样仪采集气相胺和总悬浮颗粒物(TSP)样品 |
2.2.2 大流量采样器采集细颗粒物(PM_(2.5))样品 |
2.3 分析仪器和分析方法 |
2.3.1 碳氮分析仪(TOC-L)和分析方法 |
2.3.2 离子色谱仪(IC)和分析方法 |
2.4 样品预处理 |
2.4.1 气相胺和总悬浮颗粒物(TSP)样品的预处理方法 |
2.4.2 细颗粒物(PM_(2.5))石英滤膜样品的预处理方法 |
2.5 数据处理 |
2.6 空白样品和空白校正 |
2.6.1 外场空白 |
2.6.2 实验室空白 |
第三章 9 种低分子脂肪胺的离线分析方法改进 |
3.1 无机阳离子和胺的标准物质 |
3.2 色谱条件 |
3.3 色谱理论 |
3.3.1 分离度(Resolution,R) |
3.3.2 柱效 |
3.3.3 保留特性 |
3.3.4 选择性 |
3.3.5 流动相对色谱分离度(R)的影响 |
3.3.6 温度对色谱分离度(R)的影响 |
3.4 方法改进的结果与讨论 |
3.4.1 淋洗条件 |
3.4.2 标准曲线和检出限 |
3.4.3 分离特征和统计量 |
3.4.4 方法质量保证和质量控制 |
3.5 本章小结 |
第四章 大气中低分子脂肪胺的气/粒分配研究 |
4.1 气相和颗粒相胺的浓度与时间变化特征 |
4.1.1 气相和颗粒相胺的浓度 |
4.1.2 气相和颗粒相胺的季节变化和日变化 |
4.2 胺的气/粒分配系数 |
4.3 胺的气/粒分配途径分析 |
4.4 胺的气/粒分配影响因素 |
4.5 本章小结 |
第五章 细颗粒物(PM_(2.5))中胺的特征和来源解析 |
5.1 PM_(2.5)中胺的特征 |
5.1.1 PM_(2.5)中胺的浓度 |
5.1.2 PM_(2.5)中胺的时间变化特征 |
5.1.3 PM_(2.5)中胺对WSOC和 WSON的贡献 |
5.1.4 PM_(2.5)中胺与铵(NH_4~+)的摩尔比 |
5.1.5 PM_(2.5)中胺的存在状态分析 |
5.2 PM_(2.5)中胺的来源解析 |
5.2.1 后向轨迹分析 |
5.2.2 基于PMF模型的来源解析 |
5.3 本章小结 |
第六章 总结与展望 |
6.1 论文的主要结论 |
6.2 论文的创新点 |
6.3 本文的不足与展望 |
参考文献 |
作者简介 |
致谢 |
(9)南京北郊PM2.5中典型有机物及生物质燃烧示踪物的定量分析及来源解析(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
中英文及缩写对照表 |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景与意义 |
1.2 国内外研究进展 |
1.3 主要研究内容 |
1.4 技术路线 |
第二章 实验条件与方法 |
2.1 样品采集与处理 |
2.1.1 样品采集 |
2.1.2 样品前处理 |
2.2 化学药品 |
2.3 主要分析仪器 |
2.4 数据处理方法 |
2.4.1 相关性分析 |
2.4.2 正矩阵因子分析模型 |
2.4.3 主成分分析 |
第三章 基于HPLC-MS/MS检测方法的建立 |
3.1 引言 |
3.2 HPLC-MS/MS液质联用仪原理 |
3.3 色谱条件的建立和优化 |
3.4 质谱条件的建立和优化 |
3.5 质量控制与保证 |
3.6 回收率与精密度 |
3.7 本章小结 |
第四章 南京北郊PM_(2.5)中典型有机物和生物质燃烧示踪物的污染季节变化特征 |
4.1 引言 |
4.2 芳香酸化合物的污染特征 |
4.3 硝基苯酚的污染特征 |
4.4 生物质燃烧示踪分子污染特征 |
4.5 本章小结 |
第五章 南京北郊PM_(2.5)中典型有机物及生物质燃烧示踪物的溯源 |
5.1 引言 |
5.2 利用主成分分析法对污染源溯源 |
5.3 利用PMF对污染物溯源 |
5.4 不同示踪物之间的相关性 |
5.5 源的月变化特征 |
5.6 源的季节特征 |
5.7 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
作者简介 |
致谢 |
(10)不同粒径区间颗粒物中溴代阻燃剂的气粒分配及人体暴露摄入量预测(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
物理量名称及符号表 |
第1章 绪论 |
1.1 课题来源及研究背景 |
1.1.1 课题来源 |
1.1.2 课题背景 |
1.2 大气中溴代阻燃剂研究现状 |
1.2.1 大气中PBDEs研究现状 |
1.2.2 大气中NBFRs研究现状 |
1.3 溴代阻燃剂粒径分布研究现状 |
1.3.1 颗粒物粒径分布研究现状 |
1.3.2 PBDEs的粒径分布研究现状 |
1.3.3 NBFRs粒径分布研究现状 |
1.4 溴代阻燃剂气/粒分配研究现状 |
1.4.1 全颗粒态气/粒分配研究现状 |
1.4.2 不同粒径区间BFRs气/粒分配研究现状 |
1.5 健康暴露评估方法 |
1.5.1 呼吸摄入量评估方法 |
1.5.2 皮肤暴露摄入量评估方法 |
1.5.3 健康暴露的预测评估方法 |
1.6 本课题研究目的及意义 |
1.7 研究内容及技术路线 |
1.7.1 研究内容 |
1.7.2 技术路线 |
第2章 研究方法 |
2.1 样品采集 |
2.1.1 样品采集方法 |
2.1.2 样品分类 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 实验仪器与材料 |
2.2.2 有机质含量测定 |
2.2.3 溴代阻燃剂测定 |
2.3 气/粒分配模型 |
2.3.1 KOA和PL的计算方法 |
2.3.2 全颗粒态气/粒分配模型 |
2.3.3 多粒径气/粒分配模型 |
2.4 摄入量评估方法 |
2.4.1 呼吸暴露摄入量 |
2.4.2 皮肤暴露摄入量 |
第3章 大气中溴代阻燃剂的污染特征研究 |
3.1 引言 |
3.2 颗粒物污染特征 |
3.2.1 颗粒物浓度 |
3.2.2 颗粒物粒径分布 |
3.2.3 有机质含量粒径分布 |
3.3 大气中溴代阻燃剂污染水平 |
3.3.1 PBDE污染水平 |
3.3.2 NBFRs污染水平 |
3.3.3 BFRs在气相和颗粒相间的分布特征 |
3.4 溴代阻燃剂粒径分布 |
3.4.1 BFRs在11 个粒径区间的粒径分布 |
3.4.2 分粒级颗粒物与TSP中 BFRs浓度差异分析 |
3.4.3 BFRs质量浓度粒径分布与d_i(粒径)的关系 |
3.4.4 BFRs质量浓度粒径分布与f_(OMi)的关系 |
3.5 溴代阻燃剂的全颗粒态气粒分配 |
3.5.1 NBFRs的 A和 B值计算 |
3.5.2 PBDEs的全颗粒态气/粒分配规律 |
3.5.3 NBFRs的全颗粒态气/粒分配规律 |
3.6 本章小结 |
第4章 不同粒径区间溴代阻燃剂气/粒分配模型建立 |
4.1 引言 |
4.2 不同粒径区间气粒分配模型建立 |
4.2.1 理论模型推导 |
4.2.2 基于f_(OMi)的K_(Pi)优化模型建立 |
4.2.3 基于d_i的K_(Pi)优化模型建立 |
4.2.4 优化模型与理论模型预测能力对比 |
4.3 优化模型预测能力评估 |
4.3.1 基于哈尔滨监测数据的预测结果评估 |
4.3.2 基于我国南方城市监测数据的预测结果评估 |
4.3.3 基于国外城市监测数据的预测结果评估 |
4.3.4 基于雾霾天气监测数据的预测结果评估 |
4.4 重要参数分析与模型应用前景 |
4.4.1 基于优化模型对各粒径区间K_(Pi)的差异分析 |
4.4.2 分粒级颗粒物与TSP数据差异的分析 |
4.4.3 基于 f_(OMi)和基于 d_i的模型的应用前景 |
4.5 本章小结 |
第5章 粒径影响下溴代阻燃剂人体摄入量预测 |
5.1 引言 |
5.2 基于监测数据溴代阻燃剂人体摄入量评估 |
5.2.1 呼吸暴露摄入量 |
5.2.2 皮肤摄入量 |
5.2.3 呼吸和皮肤暴露差异研究 |
5.3 颗粒态BFRs摄入量预测方法建立及评估 |
5.3.1 颗粒态BFRs摄入量预测方法建立 |
5.3.2 颗粒态BFRs呼吸摄入量预测方法评估 |
5.3.3 颗粒态BFRs皮肤摄入量预测方法评估 |
5.4 影响大气中BFRs健康暴露的因素 |
5.4.1 温度对大气中BFRs健康暴露的影响 |
5.4.2 TSP对大气中BFRs健康暴露的影响 |
5.4.3 K_(OA)对大气中健康暴露的影响 |
5.4.4 真皮渗透系数对大气中BFRs健康暴露的影响 |
5.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
致谢 |
个人简历 |
四、大气中的颗粒物质(论文参考文献)
- [1]基于颗粒物光学检测技术的大气沙尘气溶胶形貌、混合态研究进展[J]. 田雨,潘小乐,姚维杰,刘航,张宇婷,雷山东,孙业乐,李杰,辛金元,曹军骥,王自发. 大气与环境光学学报, 2022(01)
- [2]不同大气污染条件下气溶胶的来源及单颗粒的老化机制研究[D]. 张剑. 浙江大学, 2021
- [3]北京市气溶胶物理光学特征及潜在来源分析[D]. 徐言. 吉林大学, 2021(01)
- [4]不同自由基(3C*和·OH)体系下四乙基愈创木酚大气液相氧化研究[D]. 陈彦彤. 江苏理工学院, 2021(02)
- [5]青岛市大气有机气溶胶污染特征与来源解析[D]. 王少博. 中国环境科学研究院, 2021(02)
- [6]典型城市二次无机气溶胶的多元稳定同位素示踪研究[D]. 范美益. 南京信息工程大学, 2021(01)
- [7]大气中草酸盐的光化学途径与颗粒物活性氧的研究[D]. 张春燕. 南京信息工程大学, 2021(01)
- [8]大气中低分子脂肪胺的测量和气/粒分配研究 ——以南京北郊为例[D]. 杨笑影. 南京信息工程大学, 2021(01)
- [9]南京北郊PM2.5中典型有机物及生物质燃烧示踪物的定量分析及来源解析[D]. 郭爽. 南京信息工程大学, 2021(01)
- [10]不同粒径区间颗粒物中溴代阻燃剂的气粒分配及人体暴露摄入量预测[D]. 胡鹏抟. 哈尔滨工业大学, 2021(02)